Durante el franquismo, militó en organizaciones clandestinas de la izquierda antifranquista (OCE Bandera Roja y PSUC) y colaboró en revistas y grupos artisticos (Grupo de Trama) de extrema izquierda, hasta finales de los años setenta, momento en el que fue moderando sus posiciones a raíz de un viaje a China en el que constató una realidad que no coincidía con la ideología en la que militaba.
Fue uno de los fundadores de la Biblioteca Freudiana de Barcelona, director de la universitaria Revista de Literatura y, en enero de 1978, junto con Alberto Cardín, fundador y director de la revista de pensamiento sobre política, filosofía, literatura y psicoanálisis Diwan, que fue considerada por el diario El País como «la revista cultural más importante, abierta y viva del momento». Introdujo en España la obra del filósofo François Lyotard con su edición crítica de Discurso, figura (1979).
En 1979 obtuvo el I Premio de Ensayo El Viejo Topo por «La cultura española y el nacionalismo», aunque posteriormente esta editorial se negó a publicarle el libro Lo que queda de España porque, según El Viejo Topo, estaban en un proceso de restricción del número de títulos a publicar. Luego la editorial añadiría que algunos capítulos eran «impublicables». Los editores de Ajoblanco, que competía en el mercado con El Viejo Topo, fueron finalmente los que se encargaron de publicar el libro, presentado por Francisco Umbral y con el apoyo del diario El País —incluidos los de Javier Pradera y Juan Luis Cebrián— y que volvería a editarse en 1995. Lo que queda de España criticaba al nacionalismo catalán y defendía los derechos culturales de los castellanohablantes, lo que dio inicio a una larga polémica, cuya plasmación tuvo lugar un tiempo después en el Manifiesto de los 2.300.
Ya en la Transición, entró a militar en el Partido Socialista de Aragón (no la federación aragonesa del PSOE, sino un partido perteneciente a la ya extinta Federación de Partidos Socialistas), que obtuvo un diputado (Emilio Gastón) en las Cortes Constituyentes. Ante las primeras elecciones autonómicas en Cataluña, en 1980, se barajó la presentación de una candidatura por este partido, en la que Jiménez Losantos ocuparía el primer lugar. A pesar de que la candidatura no se presentó debido a la oposición del PSOE y del Partido Socialista Andaluz (dirigido por Alejandro Rojas Marcos), finalmente fue candidato por este último. Basando su discurso en la defensa de los derechos culturales y cívicos de todos los españoles inmigrantes que no estarían, a su juicio, suficientemente defendidos por el PSOE-PSC y el PCE-PSUC por estar influenciados por su sector nacionalista, el Partido Socialista Andaluz obtuvo dos escaños y sus representantes (que eran casi los únicos diputados que se expresaban en el Parlamento de Cataluña en castellano) se centraron en la defensa del derecho a conservar su lengua de la población castellanohablante de Cataluña sin abordar otros temas.
El hecho de haberse presentado como candidato por el Partido Socialista Andaluz le llevó a un enfrentamiento dentro de la revista Diwan con Alberto Cardín, quien defendía la independencia política de la revista. Este incidente provocó el fin de su colaboración en el diario El País pasando a incorporarse a Diario 16 de la mano de Fernando Sánchez Dragó. Dirigida por Pedro J. Ramírez, la revista publicó el 25 de enero de 1981 el Manifiesto de los 2.300, en el que se defendía la igualdad de los derechos lingüísticos en Cataluña entre castellano y catalán.
Poco tiempo después, el 21 de mayo de 1981, fue secuestrado por el grupo terrorista catalán Terra Lliure (que no anunció públicamente su existencia hasta el 24 de junio). Tras recibir un disparo en una rodilla, fue liberado el mismo día. Después del suceso, Jiménez Losantos y otros firmantes del Manifiesto como Amando de Miguel y Santiago Tarancón abandonaron Cataluña.
A raíz del atentado, las manifestaciones públicas de los representantes políticos de Cataluña fueron de condena explícita, aversión a lo sucedido y rechazo a la vía violenta emprendida por Terra Lliure